【东大新闻网8月8日电】(通讯员 马进)近日,澳门新京ww6692am化学化工学院、江苏省富碳材料器件工程研究中心张袁健教授课题组(https://Zhang.team)在压电效应促进新动力学路径光合成双氧水(H2O2)研究中取得重要进展,研究成果以“H2O2 Photosynthesis from H2O and O2 under Weak Light by Carbon Nitrides with Piezoelectric Effect”为题在化学领域国际著名期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)在线发表。
H2O2作为一种高价值化学品,在清洁燃料、污水处理、消毒清洁、有机合成和生物治疗等领域具有广泛的应用。相较于高能耗、高污染、高风险的热催化蒽醌合成方法,光催化技术可以将太阳能直接转化为化学能,可实现安全、低成本和经济环保的H2O2合成。然而,利用水和氧气光催化制备H2O2仍具挑战,光催化过程不仅需要高密度的太阳光,对催化剂的选择性和活性也有较高的要求,水氧化反应的热力学势垒极大地限制了光催化H2O2全合成效率。
澳门新京ww6692am张袁健教授团队与山东大学马海波教授团队(理论计算)合作,通过物质的压电效应诱导电子-空穴分离,补偿/克服水氧化反应热力势能,提出利用羟基自由基新途径实现水氧化反应促进生成H2O2。研究发现C5N2催化剂在光和超声波协同作用下,能够克服高上坡水氧化反应热力学能垒,实现间接二电子水氧化反应过程。在弱光(10 mW/cm2)和超声作用下,H2O2的光合速率可达到918.4 ?M/h;去除超声的贡献(480.1 ?M/h),光催化合成H2O2 的太阳光利用效率达2.6%,优于已有文献报道值(<1%)。理论计算证明光激发和压电极化电场促进了反应物(O2和H2O)化学键的活化,加速了羟基自由基的生成,实现了新型间接二电子水氧化过程,提高了整体H2O2全生成效率。
鉴于C5N2优异的压电弱光催化合成H2O2性能,研究团队进一步构建了芬顿反应体系,应用于光声化学肿瘤治疗(Sono-photo-chemodynamic Therapy)和压电污水净化领域,均展现出良好的性能。这项工作将为H2O2的高效和选择性光合成,特别是在弱光条件下,开辟一条新的途径,并为其在能源,生物医学和环境方面的应用提供了可能性。
澳门新京ww6692am化学化工学院博士生马进和山东大学青岛理论与计算科学研究院博士生彭程为论文第一作者,张袁健、马海波和澳门新京ww6692am医学院沈艳飞教授为共同通讯作者,该研究获得了国家自然科学基金的支持。
全文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c07170
供稿:化学化工学院
(责任编辑:杨万里 审核:宋健刚)