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澳门新京ww6692am陶立团队在石墨相氮化碳高效光催化合成过氧化氢领域取得新进展

2022-12-0910

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【东大新闻网12月9日电】(通讯员 陈启超)近日,材料科学与工程学院陶立教授团队和孙正明教授团队合作构建了一种羟基诱导的具有功能化表面的氮化碳同质结,用于高效的光催化合成过氧化氢,相关研究成果“Hydroxyl-induced Carbon Nitride Homojunction with Functional Surface for Efficient Photocatalytic Production of H2O2”以澳门新京ww6692am作为唯一单位发表于环境与催化领域著名期刊Applied Catalysis B: Environmental。 

从水中光催化合成H2O2具有巨大的工业应用前景,而石墨相氮化碳(CN)则是用于光催化合成H2O2的最佳候选光催化剂之一。H2O2的高效生成需要CN拥有良好的空间电荷分离,但其表面同时存在的H2O2分解逆反应严重限制了合成效率的进一步提升。在优化CN的空间电荷分离的同时,减轻表面逆反应对效率的负作用,是实现CN光催化合成H2O2工业应用的前提。 

基于这一现状,陶立团队与孙正明团队合作,提出了一种羟基诱导的氮化碳(CN)同质结策略。该同质结可以同时优化体相电荷分离并抑制表面逆反应。通过卡尔文探针直接观测并结合DFT计算证实了表面羟基可为电子从体相到表面的迁移提供额外的调节作用。在表面羟基存在下,两电子氧还原反应(ORR)的动力学比四电子ORR更有利,H2O2分解受到抑制。与原始CN相比,该同质结样品的H2O2产量提高了4.5倍,在500 nm处的表观量子效率(AQY)为2.1%。该研究提供了一种同时改善空间电荷分离和表面反应动力学的策略,适用于多种光催化反应。

图1.富羟基CN同质结的构筑与其优异的空间电荷分离能力,KPFM直观地观察到了光照下光电子在同质结样品表面的聚集

图2. CN同质结光催化合成H2O2的性能,CN同质结在可见光下的性能提升了4.5倍,材料的导带依靠两步单电子过程进行ORR反应,而同位素实验则证明空穴进行了析氧反应。在420nm下,同质结样品拥有27.6%的半反应AQY,而在500nm下,全反应AQY仍达到了2.1%。 

论文第一作者为材料科学与工程学院博士生陈启超(实验)和博士后陆成杰(模拟),参与作者包括本科生平博宇和李桂洋,通讯作者为阮秋实和陶立,澳门新京ww6692am为唯一通讯单位。孙正明教授、化学化工学院张袁健教授为本工作提供了相应的实验和理论指导。论文相关工作得到了国家自然科学基金重大研究计划培育项目与青年项目、国家和省级人才计划项目等科研经费支持。 

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322011572 

  

供稿:材料科学与工程学院 

  

(责任编辑:杨万里 审核:宋健刚)

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